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\title{Effetto ottico Kerr (OKE) per lo studio dei modi vibrazionali in liquidi molecolari.}
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\author{Chilleri Gabriele \\ Zolfanelli Lorenzo}
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\date{08/06/2016}
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\begin{document}
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\maketitle
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\cleardoublepage
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\begin{flushright}
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\null\vspace{\stretch {1}}
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\emph{Physics would be dull and life most unfulfilling if all physical phenomena around us were linear. Fortunately, we are living in a nonlinear world.\\(Shen)\break}
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\vspace{\stretch{2}}\null
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\end{flushright}
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\cleardoublepage
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%\tableofcontents
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%\mainmatter
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\chapter*{Introduzione}
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\chaptermark{Introduzione}
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Considerando la densità di corrente $\textbf{J}$ in approsimazione di dipolo, si può ricavare l'espressione della polarizzazione di un mezzo dall'equazione di continuità e dalle equazioni di Maxwell. Essa si esprime come
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\begin{equation}
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\left[ \nabla\times \nabla\times + \dfrac{1}{c^2} \dfrac{\partial ^2}{\partial t^2} \right] \textbf{E}(\textbf{r},t) = -\dfrac{4\pi}{c^2} \dfrac{\partial ^2}{\partial t^2} \textbf{P}(\textbf{r},t).
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\end{equation}
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Può essere utile sviluppare la soluzione dell'equazione differenziale in potenze del campo elettrico,
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$$ \textbf{P}(\textbf{r},t)=\textbf{P}^{(1)}(\textbf{r},t) +\textbf{P}^{(2)}(\textbf{r},t) + \textbf{P}^{(3)}(\textbf{r},t)+...\, ,$$ e quindi scrivere i contributi tensoriali come
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\begin{eqnarray}
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P_i^{(1)}(\textbf{r},t) &=& \int \chi_{ij}^{(1)}(\textbf{r}-\textbf{r}', t - t') \,\textbf{E}_j(\textbf{r}',t') \nonumber \\
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P_i^{(2)}(\textbf{r},t)&=& \int \chi_{ijk}^{(2)}(\textbf{r}-\textbf{r}',\textbf{r}-\textbf{r}'',t - t',t-t'') \,\textbf{E}_j(\textbf{r}',t')\textbf{E}_k(\textbf{r}'',t'') \nonumber \\
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P_i^{(3)}(\textbf{r},t)&=& \int \chi_{ijkl}^{(3)}(\textbf{r}-\textbf{r}',\textbf{r}-\textbf{r}'',\textbf{r}-\textbf{r}''', t - t',t-t'',t-t''') \,\textbf{E}_j(\textbf{r}',t')\textbf{E}_k(\textbf{r}'',t'')\textbf{E}_l(\textbf{r}''',t''') \nonumber.
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\end{eqnarray}
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Un campo elettrico è capace di modificare le proprietà dielettriche di un mezzo. Infatti il tensore suscettività $\chi_{ij..n}^{(n)}$ è la variabile che descrive propriamente l'interazione radiazione-materia. Inoltre le equazioni di Maxwell forniscono la connessione tra il tensore dielettrico $\epsilon_{ij..n}
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$ e la suscettività nel sistema C.G.S.,$\epsilon_{ij..n} = 1 + 4\pi\chi_{ij..n}$, quindi direttamente anche con l'indice di rifrazione $\eta$, dalla relazione $\eta= \sqrt{\epsilon}$, cioè con le proprietà ottiche di un mezzo.
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I termini del primo termino descrivono l'ottica lineare, mentre i termini successivi quella non lineare. Essi sono messi in evidenza per campi molto intensi come quelli generati dai laser impulsati. I tensori suscettività dipendono fortemente dalle proprietà di simmetria. Il contributo del secondo ordine è nullo per mezzi isotropi e centro-simmetrici, come per alcuni liquidi e il vetro, mentre quello del terzo ordine è sempre presente per ogni simmetria.
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Uno degli effetti legati al termine del secondo ordine è la \emph{generazione di seconda armonica}, SHG. Questo effetto è dovuto all'interazione, ad esempio in un cristallo BBO, tra due pacchetti con diverso vettore d'onda $\textbf{k}_1 \neq \textbf{k}_2$, che si combinano generando un terzo campo con vettore d'onda $\textbf{k}=\textbf{k}_1+\textbf{k}_2$ e con frequenza $\omega=\omega_1+\omega_2$.
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Quando i due campi sono forniti dallo stesso laser, considerando solo il caso in cui la frequenza del laser non è risonante con le transizioni elettroniche del mezzo, e trascurando gli effetti non locali, è possibile ottenere la duplicazione della frequenza della radiazione incidente.
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Il termine del terzo ordine della suscettività è invece responsabile dell'\emph{effetto Kerr ottico}, OKE. L'applicazione di un campo elettrostatico produce su un mezzo isotropo, come un liquido o un gas, un'anisotropia ottica transiente. Considerando effetti locali e non risonanti si parla di \emph{birifrangenza indotta}, altrimenti si parla di \emph{dicroismo indotto}. Per mezzo di un secondo impulso, opportunamente polarizzato, può essere misurata l'evoluzione temporale dell'eccitazione ottica dello stato fuori equilibrio del materiale. Da questa misura si osserva la dinamica di rilassamento della birifranenza indotta, dalla quale si può ottenere informazioni sui modi vibrazionali intermolecolari.
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\chapter{Apparato strumentale}
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I processi dinamici riguardanti i liquidi molecolari lavorano su intervalli temporali molto veloci, dai femtosecondi fino ai nanosecondi. Per investigare su tali processi è indispensabile lavorare con laser capaci di produrre impulsi molto corti. Tali laser sono definiti \emph{impulsati}. Al contrario del regime continuo, dove il campo elettromagnetico generato deve essere monocromatico, quindi di durata molto lunga e coerente, nel regime pulsato il campo è rappresentabile come somma dei campi dei modi longitudinali, i quali vanno a costituire un inviluppo gaussiano.
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$$
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\textbf{E}(t)= \sum_{n=-k}^{+k} A_n\, e^{i\left[(\omega_L+n\delta \omega )t+ \varphi_n \right]}
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$$
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$A_n$ rappresenta la distribuzione gaussiana, $ \omega_L$ il valore della pulsazione in cui il campo assume il massimo valore dell'intensità dell'inviluppo, $n$ il numero dei modi, $\delta\omega$ la distanza tra due modi e $\varphi_n$ la fase dell'$n$-esimo modo. Per il nostro esperimento abbiamo utilizzato un laser con mezzo attivo Ti:sapphire che ci assicura il principio di \emph{mode-locking}, per cui tutti i modi hanno una relazione di fase costante e che le ampiezze dei modi seguono una funzione gasussiana. La durata temporale minima degli impulsi è data dalla condizione di \emph{transform limited}, la quale definisce costante il prodotto $ \Delta \tau_L \Delta \omega_L= k = cost$, che nel caso gaussiano è $ k = 0.441.$ Data la lunghezza d'onda spettrale, questa relazione ci permette di stimare la durata minima del segnale laser. Il laser con mezzo attivo Ti:sapphire è pompato dalla seconda armonica di un laser in continua $\mathrm{Nd:YVO_4}$, il quale consente l'inversione di popolazione nel secondo mezzo attivo e la generazione di impulsi. Tale sistema laser produce una dispersione positiva dovuta al mezzo attivo, quindi risulta necessario aggiungere un sistema di compensazione composto da due \emph{chirped mirror} ed un \emph{compressore a prismi} che consentirà di ridurre la dispersione anche per gli altri sistemi ottici dell'apparato strumentale. In figura \ref{spettrolaser} si osserva lo spettro dell'impulso laser confrontato con una funzione gausssiano predeterminato. Confrontando l'impulso con la gaussiana si può calcolare da essa la durata minima nelle condizioni di transform limited che risulta di 14 fs.
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\begin{figure}[h]
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\includegraphics[scale=0.5]{SpettroLaser}
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\caption{Impulso laser in ingresso nell'apparato sperimentale (nero) confrontato con una funzione gaussiana (rosso).}
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\label{spettrolaser}
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\end{figure}
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Una lamina $\dfrac{\lambda}{2}$ è inserita nel setup sperimentale per assicurare che l'impulso laser sia ben polarizzato verticalmente o orizzontalmente. Un beam-splitter permette di dividere il fascio in due: un fascio \emph{pump} (pompa) e un fascio \emph{probe} (sonda). Il fascio pompa permette di generare la birifrangenza nel campione, mentre il fascio sonda serve a misurare tali modifiche delle proprietà ottiche.
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\begin{figure}[h]
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\includegraphics[width = \textwidth]{setup}
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\caption{Apparato sperimentale.}
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\label{setup}
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\end{figure}
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In figura \ref{setup} si osserva che la procedura di misura pump-probe si manifesta ritardando il fascio di sonda tramite un sistema di specchi montato su una slitta mobile. Variando la separazione temporale tra pump e probe è possibile indagare l'evoluzione nel tempo della birifrangenza indotta dal pump. Quest'ultimo attraversa un chopper, cioè un disco in rotazione che introduce una modulazione dell'intensità del fascio. Esso è usato in combinazione con un amplificatore lock-in, il quale demodulando il segnale, riduce i contributi di rumore. Si parla di tecnica \emph{omodina} quando si misura direttamente il campo segnale con un rivelatore. Nel nostro caso si compie una misura in \emph{eterodina}. Tale tecnica necessita l'utilizzo di un campo locale che viene generato per mezzo di una lamina ${\lambda}/{4}$, cioè con polarizzazione circolare. Un sistema di lenti permette di focalizzare il fascio di pompa e di sonda nella stessa regione del campione. Definiamo campo locale la porzione di fascio la cui polarizzazione non viene alterata dall'interazione con il campione. Mentre la porzione che interagisce contribuirà alla generazione del campo segnale. Le componenti x e y del campo locale sono interessate da uno sfasamento di ${\pi}/{2}$, mentre quelle del campo segnale avranno un ulteriore sfasamento dovuto alla birifrangenza. Il percorso delle componenti ortogonali viene separato da un cubo polarizzatore e inviato a un rivelatore a due fotodiodi, il quale lavora in amplificazione differenziale. L'intensità data dal modulo quadro della somma dei due campi determina la presenza di un termine, detto \emph{eterodino}, che ha segno opposto per le due polarizzazioni; l'amplificatore differenziale consente di eliminare gli altri contributi.
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$$ S \propto |E_S|^2 + |E_{loc}|^2 + 2\, Re \, E_S \cdot E_{loc}^* $$
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Quindi in uscita dal sistema di rivelazione avremo il segnale
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$$ S_{ete} = \dfrac{S_+ - S_-}{2} $$
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La tecnica di misura in eterodina favorisce l'eliminazione dei contributi di fase ed un aumento in intensità del segnale, in quanto presenta un andamento lineare rispetto al campo segnale, al contrario del caso omodino che è quadratico. Tale aspetto facilita il rivelamento di campi deboli come quello prodotto dall'effetto Kerr.
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\chapter{Misura della durata dell'impulso tramite generazione di seconda armonica}
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Un metodo per ricavare la durata dell'impulso laser è sfruttare il fenomeno della generazione di seconda armonica. Come scritto in precedenza, tale fenomeno si ottiene dall'interazione di due impulsi in un mezzo anisotropo, quindi con il termine del secondo ordine della polarizzazione diverso da zero. Per procedere a tale tecnica abbiamo sostituito il campione liquido con un cristallo BBO?? in una disposizione ottica come in figura \ref{shg}.
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\begin{figure}
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\includegraphics[width = \textwidth]{shg}
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\caption{Generazione seconda armonica per la misura temporale dell'impulso laser.}
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\label{shg}
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\end{figure} La generazione di seconda armonica avviene quando i due impulsi giungono sul cristallo nello stesso istante. Con un diaframma posto dopo il campione si interrompono i fasci con frequenza $\omega$ e si lascia propagare il fascio di seconda armonica $2\omega$. Si misura l'intensità del fascio in funzione del ritardo $\tau$ tra i due impulsi, ottenuto tramite la slitta mobile. L'andamento del segnale in funzione di $\tau$ è dato dalla funzione di autocorrelazione
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$$ S(\tau) = \int dt\,\left[\,| E(t)+ E(t-\tau)|^2\,\right]^2 .$$
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\begin{figure}
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\includegraphics[width = \textwidth]{SHGcorr}
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\caption{Andamento della funzione di autocorrelazione priva di filtro (in nero),in cui si osservano le frange di interferenza e l'andamento con filtro (in rosso) per eliminare i termini costanti. Si può osservare che la funzione di autocorrelazione segue un andamento gaussiano.}
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\label{SHGcorr}
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\end{figure}
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Calcolando numericamente la funzione di autocorrelazione si ottiene l'andamento del segnale. Trascurando i contributi costanti del segnale, l'andamento calcolato risolto tramite una simulazione MATLAB segue una funzione gaussiana. Per mezzo della relazione $\Delta \tau_L= \dfrac{\Delta \tau_S}{\sqrt{2}}$ si ricava la durata dell'impulso laser simulato
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$$\Delta \tau_{L_{sim}}=14.15\,\mathrm{fs},$$
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invece, per quanto riguarda il dato sperimentale si ricava una durata temporale dell'impulso pari a
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$$\Delta \tau_{L_{exp}}=15.14\,\mathrm{fs}.$$
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\begin{figure}
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\centering
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\subfigure[]{\includegraphics[width = 0.48\textwidth]{FitSHG_sim}}
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\subfigure[]{\includegraphics[width = 0.48\textwidth]{FitSHG_exp}}
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\caption{Fit gaussiani dell'impulso laser simulato (a) e dell'impulso laser sperimentale (b).}
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\label{impulsi}
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\end{figure}
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Questo valore è confrontabile con la durata ideale di un impulso \emph{transform-limited} ed è stato ottenuto ottimizzando la configurazione del compressore a primsi fino ad ottenere la durata minima.
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In generale quando il fascio attraversa un qualsiasi mezzo ottico si ha una dispersione temporale delle varie lunghezze d'onda che compongono l'impulso. Questo fenomeno si verifica in quanto la velocità di gruppo, $v_g = \dfrac{\partial \omega}{\partial k}$, dipende dalla lunghezza d'onda della radiazione, quindi nel caso di un impulso laser ciascuna componente spettrale si propagherà con una differente velocità di gruppo. Per mettere in luce questo effetto si inserisce un mezzo materiale trasparente lungo il cammino del fascio laser come il fluoruro di calcio, $\mathrm{CaF_2}$, ed il diossido di silicio, $\mathrm{SiO_2}$. Il vettore d'onda $k$ dipende dall'indice di rifrazione $\eta(\omega)$ dalla definizione $k = \dfrac{\omega}{c} \eta(\omega)$, dalla quale si può ricavare la curva di dispersione del mezzo. Sviluppando il vettore d'onda in serie di Taylor intorno all frequenza centrale dell'impulso laser, si verifica la non trascurabilità dei termini del secondo ordine, perchè introducono, appunto, un ritardo dipendente dalla frequenza delle diverse componenti dell'impulso mantenendo comunque la forma gaussiana e propagandosi sempre alla velocità $v_g$. Al contraro il primo termine non cambia nè forma nè larghezza. Il termine quadratico diventa
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$$ k''= \dfrac{\partial}{\partial \omega}\dfrac{1}{v_g},$$
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conosciuto anche come dispersione di velocità di gruppo (GVD). Inoltre, dato lo spessore del mezzo trasparente attraversato, si può stimare la dispersione di ritardo di gruppo (GDD) dato dal prodotto di $kk''$ e lo spessore $z$ del mezzo.
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L'allargamento temporale può essere calcolato numericamente. Nel nostro caso si osserva tale allargamento tramite la misura di seconda armonica come in grafico \ref{GVD}.
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\begin{figure}[h]
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\centering
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\includegraphics[width =0.8 \textwidth]{GVD}
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\caption{Allargamento temporale dell'impulso dovuto agli effetti dispersivi dei materiali $\mathrm{CaF_2}$ e $\mathrm{SiO_2}$.}
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\label{GVD}
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\end{figure}
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Tale dispersione viene compensata manualmente nell'apparato strumentale per mezzo del compressore a prismi con una GVD negativa tale da rifasare le componenti spettrali e minimizzare la durata dell'impulso.
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\chapter{Caratterizzazione della dinamica vibrazionale per effetto Kerr del $\mathrm{C_6H_6}$ e del $\mathrm{CCl_4}$}
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A partire dal segnale registrato è possibile estrapolare la funzione risposta del materiale dovuta alla birifrangenza indotta dall'eccitazione misurando la cosidetta funzione strumentale su un campione standard.
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Il segnale misurato in eterodina è
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$$ S_{ete}(\tau) = \int dt\,I_{Pr}(t-\tau) \int dt'\,R_{oke}(t-t')\, I_{ex}(t') .$$
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Si verifica che, tramite le propietà di convoluzione e appropriate sostituzioni delle variabili di integrazione, si può riscrivere il segnale come il prodotto di convoluzione
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$$ S_{ete}(\tau) = \int dt\, R_{oke}(t) \cdot G(\tau - t) ,$$
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dove $G(t)$ identifica la funzione strumentale ed equivale alla funzione di correlazione tra le intensità del campo di eccitazione ($ex$) e il campo di sonda ($Pr$), cioè
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$$ G(t) = \int dt'\, I_{Pr}(t')\,I_{ex}(t'+t)$$ e si estrae deconvolvendo il segnale sperimentale. Il campione standard che si utilizza è un cristallo di fluoruro di calcio. Per il teorema di convoluzione si ricava la trasformata della funzione risposta dalla relazione
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$$ \tilde{R}(\omega)= \dfrac{\tilde{S}(\omega)}{\tilde{G}(\omega)},$$
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la quale risulta essere istantanea nei limiti della nostra strumentazione. Questa possibilità ha origine dal fatto che la funzione risposta può essere modellizzata come una combinazione di funzioni \emph{picco} centrata in $\tau = 0.$ Perciò l'estrazione della strumentale sarà possibile eseguendo un fit.\\
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Sperimentalmente si inserisce il campione di fluoruro di calcio nelle cuvette riempite del liquido in esame. Focalizzando i fasci sul campione standard si estrae per prima la strumentale e successivamente compiendo una traslazione trasversale sulla cuvetta si misura il segnale e di conseguenza si estrae la funzione risposta.
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\section{Benzene}
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In figura \ref{benzene} si rappresenta l'evoluzione temporale del segnale OKE del benzene. A tempi di ritardo molto brevi, vale a dire nell'inset in alto di \ref{benzene}, il segnale assume un andamento abbastanza complicato. Mentre a tempi di ritardo più lunghi, nell'inset in basso, la coda del segnale presenta un profilo puramente esponenziale come si può verificre in figura \ref{Benzene_FitLongRelax}, dove si è eseguito un fit con un decadimento esponenziale a due costanti: $ A_0 + A_1\, exp\left(t/\tau_1\right) + A_2\, exp\left(t/\tau_2\right).$ Avendo ricavato un tempo di rilassamento molto lungo, $\tau_2 = 2.72 \mathrm{ps}$, si può associare tale decadimento ad un fenomeno diffusivo. Nello specifico viene definito \emph{orientational relaxation}: a causa delle deboli forze intermolecolari le molecole su cui è stata indotta la birifrangenza subiscono una rotazione intorno ad un asse appartenente al piano molecolare, quindi alla perdita dell'orientazione dovuta appunto dall'effeto Kerr.\\
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\begin{figure}[h]
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\centering
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\includegraphics[width = \textwidth]{Benzene}
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\caption{Funzione segnale del benzene nel tempo. Nell'inset in alto si osserva la sua evoluzione per una finestra temporale più breve, mentre nell'inset in basso si osserva in una finetra temporale più lunga.}
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\label{benzene}
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\end{figure}
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\begin{figure}[h]
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\centering
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\includegraphics[width =0.6 \textwidth]{Benzene_FitLongRelax}
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\caption{Fit a decadimento esponenziale per il segnale OKE del benzene a tempi di ritardo lunghi.}
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\label{Benzene_FitLongRelax}
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\end{figure}
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Assumendo che i processi lenti si possano disaccoppiare dai processi veloci, quest'ultimi sono stati indagati ampliamente da diversi autori con molteplici interpretazioni. Nel dominio del tempo si osserva un andamento che raggiunge un massimo intorno a 100 fs. Tale profilo si reputa associabile all'intervallo di tempo di eccitazione, che necessitano le molecole, dotate di momento d'inerzia, a orientarsi in modo da manifestare la birifrangenza.
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\begin{figure}[h]
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\centering
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\includegraphics[width = 0.8\textwidth]{Benzene_SpettroOKE}
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\caption{Spettro di potenza della funzione risposta OKE del benzene. Nell'inset si osserva lo spettro a basse frequenze.}
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\label{Benzene_SpettroOKE}
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\end{figure}
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Sottrendo l'esponenziale responsabile del rilassamento lento dal segnale OKE, quindi ricalcolando la traformata di Fourier si ottien uno spettro in cui viene meno il contributo dei processi dinamici lenti. Si evidenzia una banda spettrale molto ampia, privata del picco a bassissima frequenza, la quale si ritiene essere associabile a tempi di rilassamento veloci. In letteratura le dinamiche molecolari responsabili dei processi molto veloci, si pensa prendano origine dalle oscillazioni intermolecolari, nello specifico quelle librazionali e/o traslazionali. Si definisce ...
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La larghezza di banda dell'impulso usato (di durata inferiore ai 20 fs) permette di osservare modi vibrazionali, eccitati per Raman stimolato, fino a una frequenza di circa 1700$\mathrm{cm^{-1}}$ come si può verificare in figura \ref{Benzene_SpettroOKE}.
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\end{document}
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